Γεννήθηκε στο χωριό Λύση Αμμοχώστου στις 22 Φεβρουαρίου 1928. Με την αποφοίτησή του από το γυμνάσιο μετέβη στην Ελλάδα για να σπουδάσει στη Στρατιωτική Σχολή Ευελπίδων. Μπήκε τελικά στη Σχολή Εφέδρων Αξιωματικών και παράλληλα μελετούσε για να εγγραφεί στη Φιλοσοφική. Υπηρέτησε στα ελληνοβουλγαρικά σύνορα ως Ανθυπολοχαγός πεζικού και μετά επέστρεψε στην Κύπρο, όπου εργάστηκε ως οδηγός ταξί.
Στις 20 Ιανουαρίου 1955 έγινε η πρώτη συνάντηση του Αυξεντίου με τον Γεώργιο Διγενή – Γρίβα, που ήταν αρχηγός της Ε.Ο.Κ.Α. (Εθνική Οργάνωση Κυπρίων Αγωνιστών) και μπήκε στον αγώνα κατά των Άγγλων. Την άνοιξη του ιδίου χρόνου συμμετείχε στις επιθέσεις κατά της Ηλεκτρικής Εταιρείας και του Ραδιοφωνικού Σταθμού της Λευκωσίας.
Πολύ γρήγορα διακρίθηκε για τις ηγετικές του ικανότητες και του δόθηκε η θέση του υπαρχηγού της Ε.Ο.Κ.Α, της μεγαλύτερης απελευθερωτικής οργάνωσης στο νησί, με κύριο στόχο την Ένωση της Κύπρου με την Ελλάδα. Κατά τη διάρκεια της σύντομης αντιστασιακής του δράσης έλαβε τα ψευδώνυμα «Ζήδρος», «Ρήγας», «Αίαντας», «Άρης», «Μάστρος» και «Ζώτος».
Στις 12 Δεκεμβρίου 1955 ο Αυξεντίου και όλη η ιεραρχία της ΕΟΚΑ παγιδεύτηκαν από τους Βρετανούς στο όρος Τρόοδος, κοντά στο χωριό Σπίλια. Ο Αυξεντίου, όχι μόνο οδήγησε τους συντρόφους του σε ασφαλές μέρος, αλλά άφησε τους Άγγλους να αλληλοπυροβολούνται και να έχουν πολλά θύματα.
Στα τέλη Φεβρουαρίου 1957 οι αγγλικές δυνάμεις ασφαλείας έλαβαν την πληροφορία από ένα βοσκό ότι ο Αυξεντίου και η ομάδα του κρύβονται σε μια σπηλιά πλησίον της Μονής Μαχαιρά στο όρος Τρόοδος.
Αμέσως, απόσπασμα από 60 στρατιώτες έφθασε εκεί το απόγευμα της 2ας Μαρτίου, περικύκλωσε τη σπηλιά και κάλεσε τον Αυξεντίου να παραδοθεί. Ο επικεφαλής του βρετανικού αποσπάσματος, ανθυπολοχαγός Μίντλετον, πλησίασε την είσοδο και φώναξε: «Ρίξε τα όπλα σου και παραδώσου, αλλιώς θα επιτεθούμε». Κάποιος απάντησε: «Καλά παραδινόμαστε». Τέσσερις άνδρες βγήκαν έξω, όχι και ο Αυξεντίου. Ο Μίντλετον τον κάλεσε και πάλι να παραδοθεί, αλλά έλαβε την υπερήφανη απάντηση «Μολών λαβέ».
Η μάχη τελείωσε στις 2 το βράδυ της 3ης Μαρτίου 1957. Το πτώμα του ηρωικού πατριώτη βρέθηκε απανθρακωμένο και τάφηκε την επομένη στις Κεντρικές Φυλακές Λευκωσίας, στο χώρο που είναι γνωστός σήμερα ως «Τα Φυλακισμένα Μνήματα». Ο Γρηγόρης Αυξεντίου ήταν μόλις 29 ετών.
